零的突破!华东师范大学在新分子筛催化材料研究领域取得新突破

作者:清北知网查重系统     发表时间:2020-05-14 14:45:25   浏览次数:49


  近日,华东师范大学化学与分子工程学院吴鹏教授和徐浩副教授研究团队成功开发了一种全新结构的分子筛材料ECNU-21。4月24日,ECNU-21正式获得国际分子筛协会(International Zeolite Association, IZA)授予的三文字结构代码EWO(East China Normal University-Twenty-one, http://www.iza-structure.org/databases/),实现了华东师大在新结构分子筛催化材料合成领域零的突破。

图1. 国际分子筛协会授予ECNU-21分子筛全新拓扑结构代码EWO

  沸石分子筛是一类重要的多相催化材料,其创新和突破为能源、绿色化工以及生物质资源化利用等带来了变革性技术。因此,定向、可控地实现新结构分子筛催化材料结构和孔道的构建是学术界和工业界共同的目标和公认的难题。通过合成策略的创新,吴鹏教授和徐浩副教授团队在新型分子筛设计研究领域取得系列重要结果(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1166-1170; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 6258-6262)。研究团队打破了发掘新结构分子筛依赖于昂贵有机模板剂、大量试错合成的传统理念,发展了基于硅锗分子筛结构可修饰性自上而下(top-down)设计新结构的策略,创制了系列新结构、(超)大孔径分子筛催化材料。最近,团队针对CIT-13硅锗分子筛中Ge原子独特的化学反应特性和精准落位等特点,突破了传统的苛刻高温、酸处理非环境友好体系的限制,采用绿色温和碱处理的方法实施可控双四元环次级结构单元的“解构-重组”,成功创制了两种具有全新结构、以华东师范大学命名的分子筛材料ECNU-21和ECNU-23(Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 1166-1170)。

吴鹏教授研究团队在实验室

  全新结构分子筛材料的开发不仅依赖新化学合成路线的开发,同时与日益发展的结构解析技术密不可分。透射电镜三维电子衍射和粉末X射线衍射相结合的技术是解析复杂分子筛晶体结构的有效手段。团队与瑞典斯德哥尔摩大学及北京大学合作伙伴全力攻关,成功解析了两种分子筛的拓扑结构:ECNU-21为一维10元环孔道结构(Chem. Eur. J., 2019, 25, 4520-4529)并被IZA授予其EWO结构代码,ECNU-23具有交叉的12×8元环孔道新结构。EWO结构的ECNU-21分子筛是一种独特的路易斯固体酸催化剂,可以在温和反应条件下实现环氧乙烷水合反应的高效催化转化,有望为解决大宗化学品乙二醇工业生产过程中能耗高、选择性低的问题提供新方法和技术储备。

图2. CIT-13硅锗分子筛结构修饰创制新结构分子筛ECNU-21和ECNU-23

  吴鹏教授研究团队在何鸣元院士和韩布兴院士倡导的绿色碳科学理念的指导下,长期致力于新型分子筛催化材料及其绿色化学化工技术的研究,创制了系列大孔径杂原子分子筛催化剂,研发了烃类氧化原子经济性反应过程,形成了大宗含氧(氮)化学品的清洁生产技术。发明的大孔径钛硅分子筛催化合成酮肟的清洁工艺,实现了3万吨/年的原创性工业化应用并在3套规模10万吨级/年的己内酰胺生产过程中推广应用,相关成果被专家评价为国际首创。在沸石分子筛催化及绿色化工领域,吴鹏教授取得了丰硕成果,入选2020年5月7日爱思唯尔(Elsevier)公布的2019年中国高被引学者(Chinese Most Cited Researchers)榜单,这是该榜单自2016年创立以来,吴鹏教授连续4年入选。

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